Cee-Lo Green kam 1974 unter dem bürgerlichen Namen Thomas DeCarlo Callaway in Atlanta, Georgia auf die Welt. Schon recht früh interessierte sich das Schwergewicht für die Musik. Zwischen 1995 und 1999 fand er überregionale Beachtung als Mitglied in der Hip-Hop-Band "Goddie Mob". Doch die ganz großen Erfolge blieben aus. Erst als Cee-Lo Green sich zu seiner Solokarriere entschloss und gemeinsam mit den Hit-Produzenten Timbaland und "The Neptunes" an seinen Songs arbeitete, schaffte er seinen Durchbruch.
Sein Steckbrief änderte sich drastisch, als er 2006 mit dem Hip-Hop-Produzenten DJ Danger Mouse das hochgelobte Album "St. Elsewhere" unter dem Namen "Gnarls Barkley" auf den Markt brachte. Cee-Lo Greens Song "Crazy" war eine der erfolgreichsten Singles des Jahres und war rund um die Welt in den Top 3 der Charts vertreten. Dafür erhielt der Sänger Cee-Lo Green sogar 2007 einen "Grammy Award" in der Kategorie "Best Alternative Music Album".
Doch neben seinem musikalischen Talent und seiner unverwechselbaren Stimme ist Cee-Lo Green auch ein gefeierter Songwriter. Unter anderem schrieb und produzierte der Sänger auch für Kelis, Brandy, Jennifer Hudson und Solange Knowles. Mit seinen Songs verhalf er nicht nur der Girlband "TLC" mit "Waterfalls" zu einem Nummer-eins-Hit, sondern auch die "Pussycat Dolls" haben Cee-Lo Green den Nummer-eins-Song "Don't Cha" zu verdanken.
2012 saß Cee-Lo Green für die amerikanische Ausgabe von "The Voice" in der Jury. Im selben Jahr musste er sich jedoch auch mit Negativ-Schlagzeilen rumplagen. So warf ihm eine Frau vor, dass der Sänger sie vergewaltigt haben soll. Doch am Ende stellte sich heraus, dass die Zwei nur eine Affäre gehabt hatten.